Pessoal,
Uso a função abaixo pra popular uma ComboBox, em ordem e com valores
exclusivos.
A ComboBox tem 01 coluna,mas preciso que essa ComboBox abra a Coluna "C"
também (que tenha 2 colunas).

Sub PreencherComboDespesas()
    Dim iRow As Long
    Dim lastRow As Long
    Dim ws As Worksheet
    Dim List As Object 'mscorlib.ArrayList
    Dim NewItem As String
    Dim Values As Variant
    Set List = CreateObject("System.Collections.ArrayList")
    Set ws = Planilha4 'ThisWorkbook.Worksheets(1) 'ActiveCell
    lastRow = ws.Cells(ws.Rows.Count, "A").End(xlUp).Row
    If Planilha4.Range("L1").Value = 0 Then Exit Sub
    For iRow = 2 To lastRow
        NewItem = ws.Cells(iRow, "B").Value2  <<<<----- preciso de 2 colunas, B e C
            If Not List.Contains(NewItem) Then
                List.Add NewItem
            End If
    Next iRow
    List.Sort
    Values = WorksheetFunction.Transpose(List.ToArray)
    frmDespesas.ComboDespesas.List = Values
Set List = Nothing
Set ws = Nothing
End Sub